Στην πρώτη πλατεία που θα συναντήσετε μπαίνοντας στο Καστέλι από τα ανατολικά, υπάρχει μια πινακίδα στα αριστερά για την Πολυρρήνια, που απέχει 7 χιλιόμετρα από εκεί. Η σπουδαία αρχαία πόλη της Πολυρρήνιας βρίσκεται σε μεγάλο υψόμετρο και παρέχει μια όμορφη θέα. Υπάρχει επίσης μια ενδιαφέρουσα βυζαντινή εκκλησία στην περιοχή.

Η Πολυρρήνια είναι μια πολύ ενδιαφέρουσα αρχαία πόλη με ερείπια από τον έκτο αιώνα π.Χ., τους Ελληνιστικούς, τους Ρωμαϊκούς και τους Βενετικούς Χρόνους. Υπήρξε μια δυνατή πόλη χτισμένη στις φυσικές οχυρώσεις των βράχων στην κορυφή του βουνού. Ένα από τα λιμάνια της ήταν η Φαλάσαρνα και το άλλο το Καστέλι Κισσάμου. Τα ερείπια που είναι ορατά σήμερα ανήκουν κυρίως στη Δεύτερη Ρωμαϊκή και τη Βυζαντινή Περίοδο. Ένα ιδιαίτερα ενδιαφέρον μνημείο βρίσκεται στο Αρχαιολογικό Μουσείο του Αγίου Νικολάου. Πρόκειται για το έκθεμα του κρανίου ενός αθλητή που φορά ένα χρυσό στέμμα και στο στόμα του έχει ένα νόμισμα της Πολυρρήνιας. Βρέθηκε σε νεκροταφείο του 1ου αιώνα μ.Χ. κοντά στον Άγιο Νικόλαο. Καθώς ανεβαίνετε από τους πρόποδες του λόφου θα συναντήσετε σπηλιές που είναι σκαμμένες μέσα στο βράχο, οι οποίες χρησιμοποιήθηκαν ως τάφοι κατά τη Ρωμαϊκή Περίοδο.